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31.
A practical and step-economic route to Favipiravir, an antiviral drug, was developed. Favipiravir was synthesized in only six steps from 3-aminopyrazine-2-carboxylic acid with an overall yield of about 22.3%. Key intermediates 3 and 6 were obtained in excellent purity via recrystallization from optimized solvents, which was beneficial to large-scale production. In the key synthetic reaction, 3,6-dichloropyrazine-2-carbonitrile (6) was reacted sequentially, in one pot, with KF and 30% H2O2 to give (after crystallization from 95% EtOH) favipiravir as colorless crystals, with a 60% yield for this final step of the synthesis.  相似文献   
32.
nAbstract Let p 0 and μ be a normal function on [0, 1), ν(r) =(1-r~2)~(1+(n/p)) μ(r) for r ∈ [0, 1). In this article, the bounded or compact weighted composition operator T_φ,ψfrom the μ-Bergman space A~p(μ) to the normal weight Bloch type space β_ν in the unit ball is characterized. The briefly sufficient and necessary condition that the composition operator C_φis compact from A~p(μ) to β_ν is given. At the same time, the authors give the briefly sufficient and necessary condition that C_φis compact on β_μ for a 1.  相似文献   
33.
通过简单易行的曼尼希(Mannich)反应,合成了一种[N_2O_2]型配体,在少量三乙胺存在条件下,成功实现了与高氯酸镍配位,得到了镍金属配合物。通过核磁共振氢谱、高分辨质谱等手段对配体和配合物进行了表征。该化合物在水中具有一定的溶解度,并在中性磷酸缓冲溶液中显示出良好的电化学催化产氢活性。  相似文献   
34.
Honey has good antimicrobial properties and can be used for medical treatment. The antimicrobial properties of unifloral honey varieties are different. In this study, we evaluated the antimicrobial and antioxidant activities of nine kinds of Chinese monofloral honeys. In addition, headspace gas chromatography-ion mobility spectrometry (HS-GC-IMS) technology was used to detect their volatile components. The relevant results are as follows: 1. The agar diffusion test showed that the diameter of inhibition zone against Staphylococcus aureus of Fennel honey (21.50 ± 0.41 mm), Agastache honey (20.74 ± 0.37 mm), and Pomegranate honey (18.16 ± 0.11 mm) was larger than that of Manuka 12+ honey (14.27 ± 0.10 mm) and Manuka 20+ honey (16.52 ± 0.12 mm). The antimicrobial activity of Chinese honey depends on hydrogen peroxide. 2. The total antioxidant capacity of Fennel honey, Agastache honey, and Pomegranate honey was higher than that of other Chinese honeys. There was a significant positive correlation between the total antioxidant capacity and the total phenol content of Chinese honey (r = 0.958). The correlation coefficient between the chroma value of Chinese honey and the total antioxidant and the diameter of inhibition zone was 0.940 and 0.746, respectively. The analyzed dark honeys had better antimicrobial and antioxidant activities. 3. There were significant differences in volatile components among Fennel honey, Agastache honey, Pomegranate honey, and Manuka honey. Hexanal-D and Heptanol were the characteristic components of Fennel honey and Pomegranate honey, respectively. Ethyl 2-methylbutyrate and 3-methylpentanoic acids were the unique compounds of Agastache honey. The flavor fingerprints of the honey samples from different plants can be successfully built using HS-GC-IMS and principal component analysis (PCA) based on their volatile compounds. Fennel honey, Agastache honey, and Pomegranate honey are Chinese honey varieties with excellent antimicrobial properties, and have the potential to be developed into medical grade honey.  相似文献   
35.
马思  黎子平  贾吉  张震威  夏虹  李贺  陈雄  许彦红  刘晓明 《催化学报》2021,42(11):2010-2019
光催化是将太阳能转换为化学能的绿色可持续发展途径,有望解决日益严重的能源危机和环境污染问题.在光催化过程中,半导体材料作为光催化剂,负责可见光的捕获、光生载流子的生成和传输以及氧化还原反应,在整个光催化系统中起着决定性的作用.共价有机骨架材料(COFs)是一类新兴的半导体光催化剂,已被证明在可见光诱导的水分解、二氧化碳还原、有机转化反应和水中污染物降解方面具有应用前景.然而,大部分COFs是通过可逆反应构筑的,在水中及苛刻条件下的稳定性差.因此,提升基于COFs的光催化剂在水相中的光催化活性和循环稳定性仍然面临巨大挑战.本文提出了一种新策略,即通过实现多重协同效应,设计和开发2D-COFs作为在水中的高效非均相光催化剂.通过后合成策略将亚胺键连接的2D-COFs氧化,制备了两种具有丰富三嗪结构单元的以酰胺键连接的2D-COFs(命名为COF-JLU18和COF-JLU19).结果表明,COF-JLU18和COF-JLU19具有高比表面积和孔体积,其比表面积分别为1156和541 m2/g;COF-JLU19具有比相似拓扑结构的亚胺COF-JLU17更好的水蒸气吸附性能.此外,COF-JLU19表现出了极高的化学稳定性,在水中、盐酸和氢氧化钠溶液中浸泡两天,其结构和结晶性均没有发生明显变化.由此可见,酰胺键不仅可以增加材料骨架的亲水性,还能够提高COFs对水的稳定性.本文制备的酰胺键连接的COF-JLU19材料,在光降解罗丹明B水溶液(RhB)反应中可以获得高达0.69 min?1的光降解速率常数,活性明显优于其他光催化剂,如C3N4等.COF-JLU19具有较好的催化活性主要归因于以下两方面:一方面,良好的亲水性和固有孔隙率之间的协同效应可以增强COFs在水中对染料的吸附能力,使其光催化活性得到有效提升;另一方面,高的结晶度和优秀的稳定性使酰胺键连接的COFs在多相光催化中实现稳定循环利用.为了扩展COFs的应用前景,本文还制备了一种基于酰胺键连接COFs的静电纺丝膜,在以太阳光为光源的光降解罗丹明B水溶液实验中表现出较高的光催化活性和重复使用性.综上,本文提出的多重协同效应为基于COFs的高效光催化剂的设计提供了一种有效策略.  相似文献   
36.
蒋军生  韦何磊  谭爱东  司锐  张伟德  余宇翔 《催化学报》2021,42(5):753-761,中插1-中插4
单原子催化剂凭借其超高的原子利用率及在某些反应中表现出的出色催化效果,被认为是最有前途的电催化剂之一,引起了研究人员的极大热情和兴趣.制备高金属含量的单原子催化剂是基础研究和实际应用的前提和关键.然而,由于原子表面自由能随着尺寸的减小而急剧增加,在制备和催化过程中,单原子催化剂的金属原子很容易聚集成团簇甚至颗粒,因此如何制备高负载量的单原子催化剂仍然是一个不小的挑战.在众多单原子催化剂中,非贵金属中铁基单原子被认为是燃料电池中的Pt催化剂的有效替代品.在燃料电池的核心反应–电化学氧还原反应中,Fe-Nx被证明是铁单原子催化剂中的主要活性中心.因此,为了获得更好的氧还原性能,提高铁单原子催化剂中Fe-Nx的含量就显得非常关键.前期已报道了一些关于制备高Fe含量的铁单原子催化剂材料的策略,例如空间限域策略和配位合成策略.其中卟啉和葡萄糖作为配位剂,双氰胺和三聚氰胺可热解成氮掺杂碳材料以捕获金属原子,形成M-Nx.同时,具有高比表面积的富氧碳载体可以通过掺杂氮来作为固定金属原子的位点.我们开发了一种简单直接的方法,通过碳辅助金属配合物热解法制备高金属含量的Fe-N4单原子催化剂,即在最佳碳化温度800℃、三聚氰胺存在下对氮掺杂多孔碳辅助分散铁邻苯二胺配合物进行热解.在该方法中,氮掺杂多孔碳是一种具有丰富氮缺陷,高表面积(1267 m2?g–1)和良好分散性的多孔生物质碳材料.邻苯二胺作为含两个氨基的二齿配体,可以很容易地与过渡金属配位,形成稳定的平面四配位络合物.此外,由于在高温条件下过渡金属的催化作用,邻苯二胺也被用作氮掺杂碳的前体.因此,氮掺杂多孔碳和邻苯二胺是合成高金属含量铁单原子催化剂的关键前驱体.通过X射线光电子能谱,大角度环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构光谱表征,发现所制备的铁单原子催化剂中铁原子以单个原子的形式锚固在碳载体上,并与碳基质的四个掺杂氮原子配位,得到Fe-N4的构型.通过调节Fe前驱体量,铁单原子催化剂中Fe的最高负载量达到7.5 wt%,在目前已经报道的铁单原子催化剂中排第四.电化学氧还原测试表明,在0.10 M KOH溶液中,随着铁含量的增加,铁单原子催化剂的氧还原性能逐渐提高.其中250Fe-SA/NPC-800样品表现出最高起始电位0.97 V和最正的半波电位0.85 V,可与市售的40%Pt/C催化剂相媲美.和已报道的铁单原子催化剂相比,由于我们制得的催化剂的比表面积较低,只有247 m2?g–1,所以制约了催化剂的性能.在混合动力学势域中,根据Koutecky-Levich方程计算得出的电子转移数约为3.6,表明250Fe-SA/NPC-800主要催化四电子转移过程,这可以归因于以Fe-N4活性中心降低了四电子过程中关键中间体的形成能垒及过程的自由能变化.此外,250Fe-SA/NPC-800展现了较高的电化学稳定性.连续工作6 h后,250Fe-SA/NPC-800保留了超过87%的电流密度,而Pt/C表现出明显的衰减,仅保留了49%.  相似文献   
37.
气凝胶纤维因其高外表面积和高柔韧性在能量管理系统中具有潜在应用而引起了广泛关注.但是,目前制备的气凝胶纤维力学强度较低,限制了其实际应用.为提高气凝胶纤维力学性能,在始终保持细菌纤维素(BC)纳米纤维处于湿态下,利用NaOH/尿素/硫脲复合溶剂直接低温溶解原生BC,获得透明的BC纺丝原液;通过湿法纺丝制备了BC水凝胶纤维,经过水洗和冷冻干燥后处理,制得BC气凝胶纤维.采用偏光显微镜(POM)、13C核磁共振(13C-NMR)和高级旋转流变仪研究BC在复合溶剂中的溶解过程与状态;利用全反射傅里叶变换红外吸收光谱(ATR-FTIR)、X射线衍射(XRD)和热失重(TG)研究BC溶解前后结构与性能变化;利用场发射扫描电镜(FESEM)、全自动比表面积和孔径分布分析仪、单丝强力仪对获得的BC气凝胶纤维结构与性能进行表征.结果表明,复合溶剂在?15℃条件下可以直接溶解原生湿态BC,最高溶解浓度为3 wt%;采用湿法纺丝制得高度多孔的连续BC气凝胶纤维,比表面积高达192 m^2/g且具有优异的力学性能,断裂强度和杨氏模量高达(9.36±1.68)MPa和(176±17.55)MPa,如0.4 mg BC气凝胶纤维可以支撑高于其本身质量5×10^4倍的重物.  相似文献   
38.
39.
空间几何构造分析的有限单元法   总被引:2,自引:0,他引:2  
提出空间杆系几何构造分析的有限单元法,构造了两种单元(链杆单元和准梁单元)的几何约束矩阵,集成为整体矩阵并引入承条件后,通过对其阶数与秩的比较分析确定体系的几何可变性及静定性.本法原理简单,便于计算机实施,结果完备:对于几何不变体系,可指出多余约束的数目;对于几何可变体系,可给出体系的自由度数及相应的运动模态,并确定自由度的常变瞬变性质.  相似文献   
40.
Traditional detour‐phase hologram is a powerful optical device for manipulating phase and amplitude of light, but it is usually not sensitive to the polarization of light. By introducing the light‐metasurface interaction mechanism to the traditional detour phase hologram, we design a novel plasmonic nano‐slits assisted polarization selective detour phase meta‐hologram, which has attractive advantages of polarization multiplexing ability, broadband response, and ultra‐compact size. The meta‐hologram relies on the dislocations of plasmonic slits to achieve arbitrary phase distributions, showing strong polarization selectivity to incident light due to the plasmonic response of deep‐subwavelength slits. To verify its polarization sensitive and broadband responses, we experimentally demonstrate two holographic patterns of an optical vortex and an Airy beam at p‐ and s‐polarized light with wavelengths of 532nm, 633nm and 780nm, respectively. Furthermore, we realize an application example of the meta‐hologram as a polarization multiplexed photonic device for multi‐channel optical angular momentum (OAM) generation and detection. Such meta‐holograms could find widespread applications in photonics, such as chip‐level beam shaping and high‐capacity OAM communication.

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